三维电芬顿活化过氧乙酸去除废水中磺胺类抗生素的效能研究

磺胺嘧啶(SDZ)属于磺胺类抗生素药物,广泛用于人类和动物医学,由于其母体化合物及其代谢物无法被生物体完全利用,致使大量SDZ在水环境中广泛分布。研究如何绿色、快速且高效降解水环境中SDZ污染物技术成为了水处理中热点。近年来,关于零价铁(Fe~0)存在的三维电芬顿(3D-EF)技术因其高效性、无选择性等优点被广泛研究,由于Fe~0易氧化和易团聚导致体系活性降低,可以通过载体对Fe~0进行负载固定,降低其不利影响提高体系处理效果。过氧乙酸(PAA)是一种具有无毒性和p H依赖性低的强氧化剂,其可以被铁离子活化产生多种自由基高效降解废水中污染物。但目前关于PAA的3D-EF和铁离子的协同活化去除SDZ机理研究报道较少。本研究基于水环境中SDZ快速、高效的去除问题,构建了3D-EF活化PAA体系(3D-EF-PAA),考察了SDZ降解的性能,确定了体系的最佳反应参数,并以活性炭为载体制备了活性炭负载Fe~0(AC/Fe~0),优化了体系内的粒子电极,辨析了体系存在的活性物种,推测了SDZ降解的机理和途径。具体研究内容如下:(1)研究3D-EF-PAA体系对SDZ的去除效能,以Fe~0为粒子电极的3D-EF-PAA体系中,PAA表现出优异的活化效能,可以快速高效的降解SBIBW2992体内实验剂量DZ,并拓宽体系的pGSK126配制 H应用窗口,确定了体系中最佳反应参数:初始p H为7、电流密度为2 m A/cm~2、Fe~0投加量为0.5 g/L、PAA浓度为0.2 mmol/L、电解质Na_2SO_4浓度为40 mmol/L。对于Cl~-的引入可以加速SDZ的去除,NO_3~-、HCO_3~-和腐殖酸(HA)存在会抑制体系降解SDZ效率。(2)研究体系粒子电极的优化及稳定实验,制备了活性炭负载Fe~0(AC/Fe~0)的粒子电极并优化其对3D-EF-PAA体系内PAA活化效果的影响,结果表明在AC/Fe~0投加量为0.14 g/L、初始p H为7、电流密度为2 m A/cm~2、PAA浓度为0.3 mmol/L、电解质Na_2SO_4浓度为20 mmol/L的条件下可以完全降解SDZ。共存离子结果表明低浓度Cl~-、NO_3~-、HCO_3~-和HA抑制SDZ的降解。3D-EF-PAA体系与对照体系相比具有更低的电能能耗,证实了3Dcomplication: infectious-EF-PAA体系具有良好的发展前景。(3)解析3D-EF-PAA体系降解SDZ机理,3D-EF-PAA体系可以加速铁离子的循环,增强PAA活化效率,强化体系对SDZ降解效果。动力学结果表明SDZ降解过程更符合伪二级反应动力学模型。通过自由基淬灭实验和电子顺磁共振光谱(EPR)确定3D-EF-PAA体系主要活性物种为羟基自由基(?OH),通过高效液相色谱-质谱(HPLC-MS/MS)鉴定了SDZ的降解产物,并推测SDZ可能存在3条降解途径。