作为农业生产过程中广泛使用的除草剂,阿特拉津(ATZ)具有微生物降解困难、残留时间长等特性,在水体中被频繁检出。此外,ATZ还具有潜在致癌风险,能够通过生物积累危害人类健康,而传统的水处理技术并不能将其有效去除。近年来,基于过硫酸盐的高级氧化技术(PS-AOPs)因能高效处理难降解有机污染物而受到广泛关注。其中传统的均相Fe(Ⅱ)活化过硫酸盐(PS)技术因成本低、无毒环保、操作简单等优点颇受重视,但其pH适用范围窄、Fe(Ⅱ)再生缓慢、铁泥大量蓄积的缺点限制了实际应用。醌类物质广泛存在于印染、医药等工业废水中,被视为环境污染物,但醌类物质具有良好的氧化还原活性,将其引入PS体系能够利用其氧化还原特性加速反应过程中的电子传递。基于此,本研究以甲基对苯醌(MBQ,价格低廉且具有给电子基团—甲基)作为模型醌,以ATZ为目标污染物,在酸性条件下构建MBQ/Fe(Ⅲ)HBV hepatitis B virus/PDS体系(MBQ作为还原剂促进Fe(Ⅱ)再生),在碱性条件下构建MBQ/PDS体系(MBQ直接活化PDS),进而在全pH条件下搭建“以污治污”的催化降解体系。本研究系统地探究了两种体系的降解效能、活化机理、ATZ降解路径及实际应用潜能,主要研究内容和结论如下:(1)酸性条件下(pH≤7),MBQ作为还原剂被引入Fe(ⅢSCH727965化学结构)/PDS体系中降解ATZ,反应60 min后ATZ降解量为4.92 mg/L(初始浓度为8.50 mg/L)。MBQ/Fe(Ⅲ)/PDS体系比传统Fe(Ⅱ)/PDS体系具有更优异的降解效果以及更宽的pH工作范围。醇淬灭、电子自旋共振(ESR)技术和探针实验共同表明,MBQ自转化产生的甲基氢醌起到还原Fe(Ⅲ)为Fe(Ⅱ)的作用,再生的Fe(Ⅱ)活化PDS后产生以硫酸根自由基(SO_4~(·-))、羟基自由基(~·OH)和Fe(Ⅳ)为主的活性物种。结合色谱质谱(HPLC-MS)检测技术和密度泛函理论计算,推断出ATZ通过侧链氧化及脱氯-羟基化两种路径进行降解。采用T.E.S.T软件预测了ATZ及其降解产物的急性毒性、生物累积性、发育毒性和致突变性,结果说明该体系能够有效将ATZ降解为毒性更低的产物。发光菌实验进一步表明反应溶液的急性毒性呈现先增后减的趋势,因此不可忽视降解过程中有毒副产物的产生。(2)碱性条件下(pH≥7),MBQ可直接活化PDS,其中初始pH为10.5时MBQ/PDS体系的降解效能最佳,ATZ降解量可达4.40 mg/L(初始浓度为8.50mg/L)。醇淬灭、去铁胺甲磺酸盐淬灭实验和ESR技术检测表明,MBQ在碱性条件下自转化产生的半醌自由基是活化PDS的主要物质,产生的活性物种以SO_4~(·-)和~·OH为主,单线态氧(~1O_2)为辅。应用HPLC-MS技术共检测到14种中间产物,且ATZ的降解路径以侧链氧化和侧链脱烷基为主。利用生态毒性预测模型(ECOSAR)评估了GNE-140 NMRATZ及其降解产物对鱼类和水蚤的急性毒性和慢性毒性,结果表明大部分产物无毒无害,但仍有少部分有毒副产物产生。(3)从对其他有机污染物的降解效能、对水环境基质的抗干扰能力和对实际水体中ATZ的降解能力三个方面系统地评估了MBQ/Fe(Ⅲ)/PDS(酸性条件)和MBQ/PDS(碱性条件)体系的实际应用潜能。研究发现两种体系对吡虫啉、卡马西平、喹诺酮类抗生素都有较好的去除效果。水环境基质中HCO_3~-/CO_3~(2-)、NO_3~-和腐殖酸均对两种体系无明显影响,但Cl~-能够显著抑制ATZ降解。因实际水体成分复杂,尤其是Cl~-和杂质能够与ATZ竞争活性物种,进而使两种体系对实际水体中ATZ的降解被削弱。总体而言,MBQ/Fe(Ⅲ)/PDS和MBQ/PDS体系具有较好的实际应用潜能,这为醌类物质在全pH条件下应用于PS-AOPs体系的实际水体修复提供理论基础和技术参考。